Avril 2006 - n°109

Séparations peptidiques par chromatographie d’échange cationique avec Luna SCX

Scott Waite et Michael McGinley
Phenomenex SAS - Parc des Grillons, Bat 3 - 60 route de Sartrouville - 78232 Le Pecq Cedex - France

Introduction
Alors que la chromatographie à polarité de phase inversée est le choix traditionnel pour les séparations peptidiques, d’autres modes de séparation peuvent apporter des informations supplémentaires et une sélectivité différente. Un autre mode(1) de séparation populaire pour les séparations peptidiques est la chromatographie d’échange ions utilisant une colonne soit d’échange cationique fort (Strong Cation Exchange – SCX) soit d’échange anionique faible (Weak Anion Exchange– WAX).

Les modifications peptidiques comme la désamidation et l’acétylation ne sont pas toujours observées par traçage peptidiqueà polarité de phase inversée, mais peuvent souvent être observées en utilisant la chromatographie d’échange d’ions. Dans le domaine de la protéomique, la chromatographie bidimensionnelle est souvent employée pour séparer les mélanges peptidiques très complexes(2).
De telles techniques utilisent la chromatographie d’échange d’ions pour la première séparation dimensionnelle suivie de la phase inversée LC-MS/MS pour l’identification des peptides.

« Les peptides qui diffèrent par une seule charge sont facilement séparés par cette méthode. Ceci illustre la capacité à séparer les peptides présentant seulement de légères différences d’hydrophobicité »

Le mécanisme de séparation de la chromatographie d’échange d’ions est basé sur des différences de charge entre les peptides. L’échantillon est chargé dans une phase mobile à faible concentration ionique et est élué en augmentant la concentration ionique de la phase mobile. Ce processus est habituellement effectué par l’intermédiaire d’un gradient avec une salinité en augmentation. D’autres paramètres, tels que le pH et le solvant organique, sont employés pour modifier le pouvoir de rétention de différents composés. Dans l’échange cationique, une augmentation de pH diminue la charge positive nette des peptides menantà une liaison plus faible et des temps de rétention plus courts. Les modificateurs organiques (tels que l’acétonitrile ou le méthanol) agissent également sur le pouvoir de rétention des peptides en réduisant les interactions hydrophobes.

Dans ces notes d’application, nous avons effectué des séparations peptidiques en utilisant Luna SCX (colonne à taille de pore 100Å à base de silice). Pour démontrer les possibilités de cette phase, nous avons utilisé un mélange de peptides et de peptides issus de la digestion tryptique d’une protéine.

Instrumentation & Équipement
Pour les analyses, nous avons utilisé un système HP 1100 LC (Agilent Technologies, Palo Alto, CA, Etats-Unis) équipé d’une pompe quaternaire, d’un dégazeur intégré, d’un détecteur d’onde multilongueur, et d’un échantillonneur automatique. Le logiciel de HP Chemstation (Version A.09.01) a été utilisé pour l’analyse des données. La colonne HPLC (Chromatologie Liquide Haute Performance) utilisée pour l’analyse était une Luna 5µm SCX 150 x 4,6mm (Phenomenex, Torrance, CA, Etats-Unis). Le cytochrome c bovin et les peptides de bradykinine ont été obtenus chez Sigma Chemical (St Louis, MO, Etats-Unis). De la trypsine à degré de séquençage modifié a été obtenue chez Roche Applied Science (Indianapolis, IN, Etats-Unis).
L’acétonitrile de qualité HPLC, l’eau, et l’acide trifluoroacétique ont été obtenus chez Fisher Scientific (Springfield, NJ, Etats-Unis).


Chromatogramme d’échange ionique d’un mélange peptidique. Le mélange est fait de quatre peptides différents de bradykinine : fragment 2-7 de bradykinine, fragment 1-7 de bradykinine, bradykinine d’Ile-Ser, et bradykinine intégrale. Les peptides changent entre la charge 0 à +2 nette dans les conditions d’opération (pH 2,5). Les peptides à charge positive plus élevée s’éluent plus tard sur le chromatogramme, avec des concentrations de salinité accrues.

Méthode expérimentale

Mélange de peptides de Bradykinine
Un mélange des peptides de bradykinine a été reconstitué dans de l’eau et dilué avec une phase mobile A avant l’injection. La composition de la phase mobile A était de 20 mM de phosphate de potassium pH 2,5/acétonitrile (75/25). La phase mobile B utilisée pour le mélange peptidique était de 20 mM de phosphate de potassium pH 2,5/0,5 M de chlorure de potassium/ acétonitrile (75/25). La colonne a été équilibrée avec 100% A avant l’injection d’échantillon. Le programme de gradient consistait en une rampe linéaire de 0% B à B 100% sur 30 minutes et la colonne a été rééquilibrée avec 100% A avant les injections suivantes.

Produits digérés tryptiques de Cytochrome c
Les peptides issus de la digestion tryptique ont été obtenus comme suit : une partie aliquote de 100 µg du cytochrome c a été dissoute dans 200 µl de 0,1 M de bicarbonate d’ammonium pH 8,0 une partiealiquote de 4 µl de trypsine de 0,5 mg/ml a été ajoutée (taux E/S 1:50) et incubéeà 37°C pendant 18 heures. La réaction a été arrêtée par acidification avec 4 µl d’acide trifluoroacétique et l’échantillon a été dilué avec de l’eau avant l’injection sur HPLC. Une partie aliquote de 50 µl (20µg) du produit digéré de cytochrome c a été injectée pour l’analyse par traçage de peptide.

Pour un traçage de peptide, nous avons utilisé des conditions HPLC similaires aux séparations peptidiques, excepté que la phase mobile B était de 20 mM de phosphate de potassium pH 2,5/350 mM de chlorure de potassium/acétonitrile (75/25).


Chromatographe d’échange d’ions d’une digestion tryptique du cytochrome C. Approximativement 20µg ont été injectés sur la colonne Luna 5µm SCX 150 x 4,6. Notez la finesse des pics et la résolution des peptides.

En outre, le programme de gradient utilisé était une rampe linéaire de 0% B à 100% B sur 50 minutes. Pour toutes les analyses, la température de colonne a été maintenue à 35° C et le débit était 1,0 ml/min pendant toute l’opération. L’élution de l’échantillon a été surveillée par UV à 215 nm.

Résultats et Discussion
Luna SCX est une colonne d’échange ions à base de silice avec un groupe phénylique d’acide sulfonique comme ligand réactif. La présence du groupe phényle donne au milieu certaines caractéristiques de phase inversée et l’acétonitrile peut alors être utilisé dans la phase mobile pour améliorer la forme des pics. Les analyses HPLC d’un mélange de peptides de bradykinine démontrent la capacité de Luna SCX à séparer les peptides en se basant sur des différences de charge (figure 1). Des peptides qui diffèrent par une seule charge sont facilement séparés par cette méthode. De plus, la séparation des peptides de charges égales (par ex. la bradykinine d’Ile-Ser et la bradykinine intégrale) illustre la capacité à séparer les peptides présentant seulement de légères différences d’hydrophobicité.

Un exemple d’utilisation de la chromatographie d’échange ionique pour le traçage des peptides est montré en figure 2. Les pics nombreux présentent une bonne résolution avec une excellente symétrie des pics. La digestion tryptique de cytochrome c employant les conditions de digestion décrites produit typiquement entre 15-20 peptides. Plusieurs de ces peptides sont cationiques avec les points isoélectriques semblables. D’autres colonnes d’échange ionique présentent souvent une résolution incomplète de ces peptides sans séparation à la ligne de base. Ces chromatogrammes démontrent la capacité de la Luna SCX à séparer différents mélanges de peptides.

Références
1. F. Regnier and R. Chicz in HPLC of Biological Macromolecules
K.Gooding and F. Regneir (Ed.) pg. 77-93 (1990) Marcel Dekker
2. M.Ronk et. al. in Techniques in Protein Chemistry V J.Crabb
(Ed.) pg.259-268 (1994) Academic Press

 

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