Octobre 2006 - n°114

Caractérisation de carraghénanes par SEC/GPC triple détection et détermination de la fraction de produit de masse molaire inférieure à 50kDa (directive européenne 2004/45/EC)

Viscotek Europe, 69540 Irigny
Nicola Marheineke et Sandrine Olivier

Introduction
De nombreux hydrocolloïdes tels que les agars, pectines, gélatines et carraghénanes sont utilisés dans des applications alimentaires, pharmaceutiques et cosmétiques. Ceux-là sont recherchés pour leur forte viscosité même à faible concentration, et sont par exemple utilisés pour stabiliser les produits en empêchant la sédimentation, la séparation de phases, ou la cristallisation. L’optimisation des fonctions que ces polysaccharides confèrent au produit fini va dépendre de la connaissance de paramètres tels que les distributions en masse molaire et en viscosité, et aussi de leur structure en solution. En particulier, les carraghénanes sont extraits de certaines variétés d’algues rouges. Différents types de carraghénanes (kappa, iota, lambda, etc…) se distinguent par leur conformation et leur composition chimique et sont utilisés comme épaississants, agents gélifiants, stabilisants dans des produits tels que les desserts glacés, les produits laitiers, ou encore le dentifrice.
Concernant la pureté des carraghénanes et des PES (Processed Euchema Seaweeds), une directive européenne 2004/45/EC a été adoptée récemment afin qu’un critère additionnel soit mesuré sur ces produits. Il s’agit de déterminer la fraction de produit de masse molaire inférieure à 50kDa. Cette fraction doit être inférieure à 5%.

La chromatographie d’exclusion stérique (SEC) est une technique de caractérisation reconnue pour de tels polymères solubles en phase aqueuse. En utilisant la SEC couplée à un détecteur de diffusion de lumière à faible angle, un réfractomètre et un viscosimètre différentiel 4 capillaires, les distributions de masse molaire, de viscosité et de taille moléculaire, ainsi que des informations sur l’architecture moléculaire, et les fractions requises par la directive européenne ont été obtenues en une seule analyse.
Cet article décrit donc l’utilisation de cette technique pour la caractérisation de différentes types de carraghénanes et la détermination de la fraction de produit de masse molaire en dessous de 50kDa.

Instrumentation
TDA 302 de Viscotek constitué de 3 détecteurs : diffusion de lumière à faible angle 7° ; réfractomètre ; viscosimètre différentiel 4 capillaires ; tous les détecteurs sont en série.
GPCmax de Viscotek : dégazeur, pompe, passeur automatique équipé d’une boucle de 100µl.
Logiciel : OmniSEC

Conditions analytiques
Eluent : 0,1M LiNO3
Débit : 0,6ml/min
Température : 70°C
Colonne : 2 colonnes ViscoGel pour GPC aqueuse.
Volume d’injection : 100µl

Analyse
Les 3 types de carraghénanes ont été analysés sur un système de Triple Détection de Viscotek. Alors que de nombreuses analyses de polysaccharides sont réalisées à température ambiante, les carraghénanes démontrent une solubilité limitée et doivent donc être analysés à une température plus élevée. La solubilité dépend aussi du type de carraghénane, la forme kappa étant la plus difficile à solubiliser. La procédure de préparation est critique afin de s’assurer que le produit est complètement solubilisé avant l’analyse. Le maintien de la température au cours de l’analyse est également un paramètre important pour certains types de carraghénanes pour éviter la formation de gels ou d’agrégats en cours d’analyse.

Résultats et discussion
Dans ces expériences réalisées au sein du laboratoire d’applications de Viscotek, nous avons développé une méthode pour déterminer de façon exacte et précise les distributions en masse des carraghénanes. Un exemple de chromatogramme des données brutes est représenté sur la Figure 1.
Les masses molaires sont obtenues directement pour tout types d’échantillons à partir du détecteur de diffusion de lumière à 7° (LALS). Le LALS a l’avantage de mesurer la masse molaire directement sans extrapolation ni calcul. A partir de cette mesure exacte de la distribution en masse, il est possible de déterminer précisément le pourcentage de produit de masse inférieure à 50kDa.
En outre, la viscosité a été mesurée à partir du viscosimètre différentiel 4 capillaires.
La mesure de masse et de viscosité permet d’établir avec précision le diagramme de Mark Houwink pour chacun des échantillons.

Les diagrammes de Mark Houwink des différents lots de carraghénanes et de différents types (kappa, lambda, iota) ont été comparés. La conformation aléatoire des carraghénanes de type kappa a été confirmée par les diagrammes de Mark Houwink (MH). Le diagramme de MH montre aussi que la relation structure/masse n’est pas constante sur la distribution. Cela induit que toute méthode par étalonnage conventionnel conduirait à des résultats incorrects. Au contraire, la mesure par Triple Détection fournit une masse molaire exacte pour tous les types d’échantillons grâce à la mesure directe à faible angle (LALS) à 7°.
Les carraghénanes de type kappa et iota sont connus pour changer de conformation avec la température. Il est supposé qu’au dessus de 70°C, ils ont une conformation de type bobine alors qu’à température ambiante, ils prennent une conformation de double hélice. Cette information est facilement et directement observée sur le diagramme de MH grâce aux mesures de viscosité. Les diagrammes de MH des 2 types kappa et iota montrent que leurs structures sont très similaires sur l’ensemble de la distribution en masse molaire. A l’opposé, le type lambda a non seulement une distribution en masse molaire différente mais aussi un diagramme de MH qui confirme une structure bien distincte des 2 autre types (Figure 2).

Conclusion
Le système de Triple Détection de Viscotek permet la caractérisation complète des carraghénanes. Le détecteur de diffusion de lumière à faible angle permet d’obtenir les distributions en masse molaire ainsi que la fraction de produit de masse molaire inférieure à 50kDa de façon exacte et précise, comme la directive européenne le requiert.
En outre, la mesure de viscosité permet d’étudier la conformation des différents types de carraghénanes et grâce au diagramme de Mark Houwink, de les comparer.
Toutes ces informations sont obtenues en une seule analyse par GPC/SEC. C’est la combinaison des détecteurs qui rend la méthode si efficace.

 

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